大型放射光施設 SPring-8

公開日

2025年08月07日

2025年8月7日
国立大学法人 佐賀大学
国立大学法人 東北大学
国立大学法人 筑波大学
国立大学法人 九州大学
高エネルギー加速器研究機構
J-PARCセンター

●応力発光半導体に少数のスピンをドープして従来にないタイプの強磁性を発現した。
●磁気カップリングが通常隣接原子間しか存在しないという常識を超えた超長距離磁気カップリングの存在を観察した。
●従来磁性を示さない応力発光半導体に強磁性を付与したことで未踏の力・光・スピントロニクスに道を拓いた。

一般的に、強磁性などをもたらす交換相互作用は、磁性を担う電子の波動関数が隣の磁性原子の電子の波動関数と重なり合うことで磁気モーメント間に相互作用が生じます。そのため、隣接原子間距離程度の近接作用に限定され、強磁性体となるには高濃度の磁性原子の存在が必要とされています。ところが、1992年に従来の理論に反する画期的な実験報告が大野英男氏（東北大前総長）らによって発表されました【Phys. Rev. Lett. 68 (1992): 2664.】。半導体物質(In,Mn)Asに数パーセントの磁性原子Mnを添加（ドープ）することにより、絶対温度7.5度以下の低温で磁気抵抗に変化が見られたことから、部分的な磁気転移が示唆され、希薄磁性半導体として知られるようになりました。その後、ZnO等の半導体において室温以上での希薄磁性の可能性が提唱され【Science 287 (2000): 1019】、一大ブームを成して今日に至っています。
しかし、真性半導体^（注8）での希薄磁性の証明は30年以上の長い期間にわたっても達成されていません。希薄磁性の実験報告の殆どは不純物汚染に影響されやすい磁化測定結果をもとになされたものであり、電子顕微鏡などを用いた多くの微細構造研究は外因性不純物汚染の可能性を強く示唆しています^（注9）。そのため、希薄磁性が本当にあるのか、その実在性が物性物理学を中心に強く疑問視されています。
一方、相転移のユニバーサル理論であるパーコレーション理論は隣とのパス（磁気転移の場合は隣接磁性原子との結合に相当）が高密度に存在しなければ相転移しないと予測しており、量子スピン系の磁気転移でもこのパーコレーション理論が厳密に成立することを研究グループは最近実証しています。
外因性不純物の影響を払拭するには先端量子ビームを用いた中性子回折^（注10）とミュオンスピン分光^（注11）が有効ですが、今までこれらの高信頼性実験手段による希薄磁性の実証は成功していません。

本研究は、素粒子の1種であるミュオンを利用した応力発光のメカニズム研究において、予期せずに真性希薄磁性を発見しました。ミュオンスピン分光という実験方法はもともと（小さな内部磁場しか作り出さない）希薄磁性の検出に最適な実験手段です。ミュオンのスピン緩和信号の大きさは測定試料中の磁性相の体積分率に比例します。そのため、微量外因性不純物汚染があってもその影響を完全に払拭できます。本研究は、代表的な応力発光物質Eu_xSr_1-xAl₂O₄ (x = 0.2−2%)において、4化学結合原子以上の距離にわたる超長距離磁気カップリング^（注12）の存在を明らかにした上、強磁性相に転移することを発見しました（図１）。
更に、光を照射しながら行った磁化測定実験によって希薄磁性の発現機構にポーラロン^（注13）が関わっていることを明らかにしました（図２）。
この光照射効果は同時に、光による希薄磁性半導体の制御ができることを示しています。本研究は、希薄磁性の存在を実証した点が高く評価されました。さらに、本研究によって発見された強磁性応力発光半導体では微量の添加希土類原子が同時に発光性と磁性を担うことから、本研究は機械的な力・光・スピントロニクスの相互制御と多元エネルギー変換という未踏技術に道を拓くものとして評価されます。
なお、本研究では、大型放射光施設SPring-8（BL02B1およびBL41XU）を利用して測定実験を行っています。

本研究成果は、少数のスピンを希薄ドープすることにより超長距離磁気カップリングが発生し、強磁性が実現されることを初めて明確に実証したものです。基礎物理学への貢献とともに、応力発光半導体でのスピンドープ強磁性実現により、機械的な力・光・スピントロニクスの相互制御と多元エネルギー変換という未踏技術に道を拓きました。現時点での強磁性発現が低温に限られていますが、図１の磁気カップリングがひと桁以上、高い温度まで続いていることから予想できるように、ポーラロン密度を増やす等の構造制御によって転移温度の大幅向上が可能です。量子工学などの研究への波及効果が見込まれ、新しいエネルギー変換デバイスや電子機器の開発への応用が期待されます。

本研究はJSPS科研費（19H00835、22H00269、25H00790、20K20912、23K22799、24H00415、21H05235）の助成を受けました。また、本研究では、九州大学低温センター、高輝度光科学研究センター大型放射光施設SPring-8（課題番号: 2020A0068(BL02B1)、 2024A1003(BL41XU)、2024B1006(BL41XU)）、J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)（ミュオンビームラインS1、課題番号：2022B0190、2023A0209）を利用して測定実験を行いました。また、掲載論文は東北大学「2025年度オープンアクセス推進のためのAPC支援事業」によりOpen Accessとなっています。

代表者：佐賀大学理工学部　教授　鄭旭光、東北大学大学院工学研究科　教授　徐超男（論文共同責任著者）

分担者や協力者：佐賀大学理工学部　山内一宏准教授、筑波大学 数理物質系／エネルギー物質科学研究センター／高等研究院 ホウ化水素研究センター　西堀英治教授、Tomasz Galica助教（当時）、九州大学大学院工学研究院　河江達也准教授、高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所 ミュオン科学研究系　幸田章宏教授、中村惇平技師

【用語説明】