大型放射光施設 SPring-8

公開日

2009年12月18日

2009年12月18日
独立行政法人理化学研究所

本研究成果のポイント
　○ Ｘ線領域で非線形な光学応答の強弱を決める非線形感受率の実測に世界で初めて成功
　○ ダイヤモンドの特性が、Ｘ線の非線形な光学応答を100倍も増加させると判明
　○ Ｘ線領域で、大きな非線形感受率を持つ非線形材料開発に大きな期待

1．背　景
　非線形光学は、1960年に光の波が完全にそろったレーザーが発明された直後から可視光（波長が400～760ナノメートル）を中心とした領域で発展し続けてきました。そして現在では、学術的な意義はもちろん、レーザー利用や超高速光通信など、さまざまな科学分野や産業界でも利用され、欠かすことのできない非常に重要な科学技術として知られています。しかし、この可視光領域の非線形光学が半世紀にわたって進展したにもかかわらず、Ｘ線領域（波長が0.1ナノメートル付近）の非線形光学は未開拓のフロンティアとして存在し続けました。その最大の理由は、Ｘ線領域が可視光領域に比べて波長が10,000倍も短い（エネルギーが高い）ため、光の波をそろえることが困難で、Ｘ線のレーザーを実現できなかったためです。世界中の研究者が、Ｘ線領域の非線形光学、すなわちＸ線非線形光学の本格的な研究は、Ｘ線レーザーの実現を待たねばならないと考えていました。
　一方理論の分野では、可視光領域での非線形光学の目覚ましい発展に刺激されて、1960年代の終わりから1970年代にかけて、さまざまな考察が行われました。その結果、Ｘ線非線形光学は、可視光領域の非線形光学の単なる短波長版ではないと考えられています。すなわち、Ｘ線領域では、物質との非線形な相互作用が、可視光領域とは根本的に異なる原理に立脚していると考えられています。このことはＸ線非線形光学の学術的な価値を高めることはもちろん、可視光領域とは異なる応用の可能性があることを示唆しています。信頼に足る実験データを集めて理論的な仮説を裏付け、Ｘ線非線形光学現象を記述する理論的体系を構築し、その知見をほかの科学分野へと応用することは、過去数十年にわたって待ち望まれながら、未だに手を付けることもできませんでした。

2．研究手法と成果
　研究グループは5年前から、高精度な測定を行うための装置・技術の開発・改良を続けて、装置の感度・精度・安定性などを向上させてきました。そして、世界で最も明るいＸ線を利用できる大型放射光施設SPring-8の理研 物理化学 II ビームラインBL19LXUに組み込み、Ｘ線領域の非線形光学現象の測定に挑みました。その結果、驚くべきことに、Ｘ線レーザーに比べると、はるかに強度が微弱な現存のＸ線ビームでも、理論解析に十分な精度で、パラメトリック下方変換という非線形光学現象を観測することができました。具体的には、0.128ナノメートルのＸ線がダイヤモンドに入射すると、0.132ナノメートル付近のＸ線と4.1ナノメートル付近の軟Ｘ線に分裂する（1つの光子が2つの光子に変換される）という非線形な光学現象の観測に成功しました。この結果により、同グループが同じようにＸ線ビームをダイヤモンドに照射して2007年に発見したパラメトリック下方変換と非弾性散乱との干渉効果（2007年6月14日プレスリリース；http://www.spring8.or.jp/ja/news_publications/press_release/2007/070614）が、量子力学的な干渉として知られるファノ効果^※9であることを実証しました（図1）。
　さらに、ファノ効果を今回の場合に当てはめて実験データを解析した結果、世界で初めて、Ｘ線領域での非線形光学応答の強さを決定する非線形感受率の大きさを求めることに成功しました（図2）。その大きさは、可視光領域の典型的な値に比べて10桁近くも小さいことが分かりました。しかし、ダイヤモンドを構成している炭素原子の内殻共鳴を利用すると、非線形感受率が10倍に、パラメトリック下方変換の効率としては100倍に増大することも明らかにできました。これまでの理論予測によると、内殻共鳴による非線形感受率の増大については否定的でありましたが、今回の実験結果は、この理論予測をくつがえすものです。これらの結果は、ダイヤモンドという一般には宝石として広く知られる物質が、意外にもＸ線領域での非線形光学材料として有望であることを示しています。

3．今後の期待
　Ｘ線領域での非線形感受率が明らかになったことで、これまで報告されてきた断片的な理論的予測の検証ができるようになります。さらに、これらを統合して、Ｘ線非線形光学を記述する理論体系の構築が可能になると期待できます。こうして得られる知見は、Ｘ線自由電子レーザーが実現したときに、さまざまな応用研究のために必要不可欠になると予想されます。また、今回明らかになった非線形感受率の増大が理論的に解明することができると、Ｘ線領域で高い非線形感受率を持つ高効率非線形材料の開発が可能になると期待できます。

《参考資料》

図１　観測したＸ線非線形光学現象（パラメトリック下方変換）と非弾性散乱の模式図
aのパラメトリック下方変換では、光子1が消滅して光子2と3を生成する。その後、通常の
光吸収によって光子3が電子を励起する。一方で、bの非弾性散乱では、光子1が光子2に散
乱されるときに、光子１のエネルギーの一部を使って電子を励起する。この2つのプロセス
の間の干渉効果（ファノ効果）を正しく扱うことにより、Ｘ線非線形光学現象の強さを決定
する非線形感受率の決定に世界で初めて成功した。                                                     

図2　非線形感受率のエネルギー依存性
Ｘ線非線形光学現象の強さを決定する非線形感受率が、光子3（パラメトリック下方
変換で生成される2つの光子のうち、電子を励起する光子）のエネルギーにより大き
く変化することが判明した。特に、290 eV（波長に換算して4.27ナノメートル）の
内殻共鳴の辺りで、100倍近く増大することが分かった。                                     

《用語解説》

※1　非線形感受率
　非線形な光学応答の強さを特徴づける量。大きいほど非線形な効果が大きくなる。観測される非線形光学現象の強さは、非線形感受率の二乗に比例する。一般に、物を見るときに関係する（線形）感受率に比べて、非線形感受率は極めて小さいため日常生活でその存在を意識することはない。

※2　内殻共鳴
　原子核のすぐ近くを周回している電子が、外側の別の軌道に移るのに必要なエネルギーが、光のエネルギーと一致している場合を指す。このような一致は非線形感受率に大きな影響を与えることが多い。

※3　非線形光学
　物質の光への応答が、光の波の振幅に比例しない光学現象を扱う。このような効果は線形応答に比べて極めて弱いため、通常その観測にはレーザーが必要とされる。

※4　大型放射光施設SPring-8
　SPring-8は兵庫県の播磨科学公園都市にある世界最高輝度の放射光を生み出す理研の施設。SPring-8の名前はSuper Photon ring-8GeV に由来。放射光とは、電子を光とほぼ等しい速度まで加速し、電磁石によって進行方向を曲げた時に発生する、細く強力な電磁波のこと。 SPring-8では、この放射光を用いて、ナノテクノロジー、バイオテクノロジーや産業利用まで幅広い研究が行われている。

※5　パラメトリック下方変換
　物質中の電子との相互作用により1つの光子（光の粒）が、2つの光子に変換される非線形光学現象。

※6　非弾性散乱
　例えば、物質に光をあてたとき、電子に光のエネルギーの一部を与えて散乱される現象。ビリヤードの玉の衝突のような場合は弾性散乱と呼ぶ。

※7　量子力学
　光や電子などを、粒子と波の両方の性質を持たせて取り扱う理論。未来は決定論的ではなく、確率的に議論される。

※8　Ｘ線自由電子レーザー
　Ｘ線領域のレーザーで、日本では国家基幹技術として2006年度よりＸ線自由電子レーザー計画が進んでいる。理研と財団法人高輝度光科学研究センターが共同で「Ｘ線自由電子レーザー合同推進本部」を設置してSPring-8に隣接して建設中で、2010年度内のレーザー発振を目指している。

※9　ファノ効果
　通常の干渉が空間を伝わる波と波の間で起こるのに対して、ある状態（始状態）から別の状態（終状態）に移る確率が干渉するという極めて量子力学的な現象。長年謎とされてきたが、1961年にファノが解明した。始状態から終状態に移るときに、2つの物理過程−今回の場合は図1のようにパラメトリック下方変換と非弾性散乱−があるとする。この時、どちらの物理過程を通ったか分からない（図1で光子２を観測してもaだったかbだったか区別できない）ときに、これら2つの過程が干渉する。ある条件下では、干渉によって終状態に移ることができなくなることさえ起こる。