大型放射光施設 SPring-8

公開日

2013年03月07日

2013年3月7日
国立大学法人　大阪大学
独立行政法人　理化学研究所

本研究成果のポイント
●コヒーレントX線のブラッグ回折現象を利用して厚い試料のナノスケールひずみ分布を可視化
●ひずみ場の位相特異点を利用した新しい微小X線渦ビーム形成法を提案

研究の背景
　転位とは、結晶中に含まれる線状の結晶欠陥のことであり、転位によってその周囲は局所的にひずむことが知られています。このひずみ場が物質の力学特性や電気伝導特性に重要な役割を果たすことから、転位によるひずみ場の構造を理解し制御することが物質科学における重要な研究課題となっています。転位の観察には、X線トポグラフィーや透過電子顕微鏡が良く用いられます。しかしながら、X線トポグラフィーは空間分解能が数マイクロメートル程度と乏しく、透過電子顕微鏡は試料を数百ナノメートル以下まで薄く加工しなければならないという問題を抱えていました。よって、厚い試料の中の転位ひずみ場を高い空間分解能で観察できるイメージング手法の開発が求められていました。
　干渉性の良いX線（コヒーレントX線）を結晶に照射すると、遠方ではブラッグ回折によるスポットに加え、その周囲に結晶内のひずみ場を反映した斑点模様（スペックルパターン）が観測されます。このスペックルパターンに位相回復計算を実行すると、結晶内のひずみ分布を再構成することができます。また、タイコグラフィー（X線照射領域の一部が重なるように試料を走査し、各点からの回折パターンを取得する）を組み合わせることで、大きな結晶試料であってもひずみ分布を得ることが可能です。この方法は特に、ブラッグX線タイコグラフィーと呼ばれています。
　本研究グループは、大きくて厚い結晶試料のひずみ分布観察を実現するために、ブラッグX線タイコグラフィーの開発を行い、シリコン単結晶薄膜中の転位ひずみ場の可視化を行いました。

研究成果の内容
　実験は、大型放射光施設SPring-8のビームラインBL29XULにて行いました。入射X線エネルギーを11.8keVに合わせ、全反射集光鏡により約1μm（マイクロメートル）のスポットのX線ビームを形成しました。試料には、厚さ1μmのシリコン単結晶薄膜を使用しました。試料を集光点に配置し、（220）結晶面からのコヒーレントブラッグ回折強度をCCDにて測定しました（図1）。コヒーレントブラッグ回折強度パターンは、X線照射位置によって大きく変化することが分かりました。転位を横切るようにX線を照射するとX線の破壊的な干渉により、ブラッグスポットは二つに分裂し、特徴的なスペックルパターンが観測されました。また、転位芯にX線を照射すると、ブラッグスポットは同心円に近い形になりました（図2）。タイコグラフィー測定によって得られた400枚の回折データに位相回復計算を実行すると、シリコン薄膜中のひずみ分布を反映した試料像が再構成されました（図3（a））。観察領域は約10×10μm²、ピクセル分解能は約35nm（ナノメートル）でした。再構成された位相像を見ると、部分的に位相が急峻に変化しています。これは、転位によるひずみ場を反映しているものと考えられます。また、位相像には4つの位相特異点があり、二つの微小転位ループの存在が示唆されます（図3（b））。研究グループは、この転位による位相特異点にX線集光ビームを照射し、そこから回折したX線は渦ビームとなることを波動光学計算から明らかにしました（図4）。このX線渦ビームは、位相特異点の回転方向や反射面を選択することで、軌道角運動量のモードを制御可能なことが分かりました。これまで、可視光や電子線を用いた渦ビームの形成については多くの報告がありますが、X線については、ほとんど報告がなく、X線光学の観点からも非常に興味深い結果が得られました。

今後の展開
　今後、物質中のひずみ分布を高い空間分解能で可視化できる今回開発した顕微法を用いた様々な試料観察への応用が期待されます。特に、エピタキシャル薄膜や多結晶体中の結晶粒のひずみ分布観察に有用であり、新しい半導体材料や構造材料の設計・開発につながります。また、転位による位相特異点を利用したX線渦ビームの形成は、まだ、分かっていない点が多く、今後更なる基礎研究が必要です。X線渦ビームは、強い二色性を示すことが予言されており、様々な分光学的な研究に応用できます。たとえば、物質の磁性を根源的に理解できる可能性があります。また、シリコン薄膜はX線吸収が小さく、放射線損傷に対して有利なため、将来、X線自由電子レーザーの渦ビームが形成される可能性があります。

《参考図》

《用語解説》
※1　大型放射光施設SPring-8
理化学研究所が所有する、兵庫県の播磨科学公園都市にある世界最高輝度の放射光を生み出す共用施設。SPring-8の名前はSuper Photon ring-8 GeVに由来する。放射光（シンクロトロン放射光）とは、荷電粒子が磁場の中で曲がる際に放射される光の一種。SPring-8では、周回する電子群のサイズが小さいことや高い安定性のため、干渉性の優れたX線が得られる。

※2　軌道角運動量
位置座標とその共役運動量の外積として表される運動量。原子などの中心力場に束縛された電子にとって、軌道運動量はよい量子数（量子状態を指定する数）となる。